在最近出版的“ 科学”杂志上，帕德博恩大学和柏林弗里茨哈伯研究所的研究人员展示了他们在化学反应过程中观察电子运动的能力。研究人员长期以来一直在研究控制化学反应的原子级过程，但之前从未能够观察到电子运动。
电子存在于最小的尺度上，直径小于一千万亿分之一米并以飞秒速度(一千万亿分之一秒)绕原子轨道运行。对观察电子行为感兴趣的实验者使用激光脉冲与电子相互作用。他们可以通过分析激光射出探针的电子特性来计算电子的能量和动量。
研究人员面临的挑战是记录飞秒发生的事件 - 他们必须首先用激光脉冲激发系统，然后观察接下来的几个飞秒。然后，它们发送第二个激光脉冲，其时间延迟为几飞秒。达到这种水平的分辨率很困难，因为飞秒非常短 - 光在一秒钟内可以行驶300,000公里，而在一飞秒内只能达到300纳米。
在被第一个激光脉冲激发后，原子的价电子 - 原子外部的电子，可以帮助形成化学键 - 可能会重新排列形成新的化学键，从而产生新的分子。然而，由于这些相互作用的速度和规模，研究人员只假设这种重新安排是如何发生的。
除了实验方法之外，高性能计算(HPC)已成为理解这些原子级相互作用，验证实验观察以及更详细地研究化学反应期间电子行为的越来越重要的工具。由Wolf Gero Schmidt教授领导的帕德博恩大学小组一直与物理学家和化学家合作，以补充计算模型的实验。
为了更好地了解化学反应过程中电子的行为，施密特和他的合作者一直在斯图加特高性能计算中心(HLRS)使用超级计算资源来模拟这种现象。施密特说：“Fritz Haber研究所的实验小组向我们介绍了这项研究，我们实际上已经完成了模拟。” “在这种情况下，理论领先于实验，因为我们做了预测，实验证实了这一点。”
激光般的焦点
去年，施密特的团队与杜伊斯堡 - 埃森大学的实验家合作，激发原子级系统并实时观察光诱导相变(PIPT)。相变 - 当物质从一种物理状态变为另一种物质状态时，例如水变为冰 - 对于研究和设计材料非常重要，因为物质的性质可能会根据其所处的状态而发生巨大变化。
例如，该团队发现，当激光脉冲激发时，铟基纳米级导线基本上会从绝缘体变为电导体。这些铟线虽然不一定对电子应用具有直接的技术意义，但它可以作为良好的测试案例，并且可以通过实验验证模拟。
今年，该团队想要了解以前对铟线学到的知识，并在更基础的水平上研究化学反应 - 它想要跟踪激光脉冲激发后组成电子的行为。“去年，我们发表了一篇自然文章，展示了这种规模的原子运动的测量，”施密特说。“我们可以展示原子在化学反应过程中是如何移动的。今年，我们甚至能够在反应发生时监测电子。”
形象地说，电子充当了将原子化学结合在一起的胶水。然而，激光脉冲可以踢出电子，创造了研究人员称之为“光孔”的东西。这些光孔仅持续几个飞秒，但可能导致化学键断裂和新键的形成。当铟纳米线被激光脉冲击中时，该系统形成金属键，这解释了其相变成电导体。
超级计算模拟允许研究人员使电子的路径运动，最终帮助他们研究完整的反应“途径”。研究人员运行第一原理模拟，意味着他们从没有关于原子系统如何工作的假设开始，然后在实验条件下计算原子及其电子的模型。这些类型的密集，第一原理计算需要先进的超级计算资源，例如通过HLRS的高斯计算中心提供的超级计算资源。
在其前期工作和当前项目之间，团队现在更好地理解光孔在塑造能量如何在系统中分布的重要作用，最终为研究人员提供了一种可靠的计算方法，可用于模拟极快的相变。
复杂化学
该团队目前的模拟由大约1,000个原子组成，虽然很小，但它们可以获得系统原子及其组成电子如何相互作用的代表性样本。Paderborn团队从HLRS团队那里获得了优化其代码的帮助，使其能够在多达10,000个内核上并行运行。Schmidt解释说，虽然整个研究将从将系统规模增加到10,000个原子的数量中受益，但团队工作的下一阶段是在更复杂的系统上工作。
“目前的研究是一个复杂的计算，但是一个简单的系统，”他说。“我们的下一步是开展这项研究，因为它涉及与大规模能源生产相关的光催化剂或系统 - 我们希望将其应用于实际系统。” 通过更好地理解原子水平的电子行为，研究人员的目标是设计更好的材料来转换，运输和储存能量。